文章亮点
架构颠覆:摒弃传统"夹心式"TIM,直接在目标基板上激光生长多孔石墨烯网络,消除一个接触界面。
超低接触热阻:实现 0.80 mm2·K/W 的接触热阻,比目前最先进的商用 TIM 低 85% 以上。
双重导热机制:液态金属(LM)微滴受压后聚结成连续金属网络,结合 LIG-LM 界面的电子导热与 LIG-金属界面的声子阻抗匹配,大幅降低界面热阻。
卓越可靠性:在约 200°C 的温差下通过 >2000 次热冲击循环,且经 100 次拆装后仍保持性能稳定,解决了液态金属易泄漏、难复用的痛点。
普适性强:该工艺可在铝、铜、镍、硅、碳化硅等多种常用工程基板上实现,兼容现有激光加工产线。
引言:打破热管理的"隐形墙"
在高性能计算、人工智能以及 5G/6G 通信的发展中,热管理已经成为核心瓶颈。当前民用微芯片的热流密度已经达到 200 W/cm2,而航空航天及超大规模集成电路更是超过 1000 W/cm2。
尽管液冷板、均热板、微通道或射流冲击等先进冷却技术发展迅速,但界面接触热阻(TCR)往往是限制热通量的根本瓶颈。传统 TIM 被视作插入热源和散热器之间的独立中间层,不可避免地引入两个机械接触界面——一个是热源与 TIM 的接触,另一个是 TIM 与散热器的接触。无论 TIM 本征导热率多高,这些固-固界面的寄生热阻都无法消除。
现有主流 TIM 方案各有短板:
聚合物基复合 TIM:导热系数低(约 5~10 W/m·K),高填充量会变硬、降低贴合性,TCR 约 10 mm2·K/W。
液态金属(LM)基 TIM:导热较好(25~30 W/m·K),但表面张力大难以填充微观凹凸,易氧化、易泄漏腐蚀,需复杂封装。
碳纳米材料单体 TIM(如垂直石墨烯):本体导热可达 143~621 W/m·K,但作为独立垫片使用时,两端机械界面仍导致 TCR 高达 10~20 mm2·K/W。
本研究提出了一个根本性的解决方案:不再将 TIM 视为一个独立的"垫片",而是将其构建为设备基板的整体延伸。通过激光诱导石墨烯(LIG)与液态金属(LM)的协同作用,重构了热传导路径。
图1. 基底一体化 LIG-LM 热界面完整制备流程示意图。 (a) 激光热解聚酰亚胺在金属基底原位生长多孔 LIG,形成扩散键合界面;(b) 单宁酸水溶液低温超声制备液态金属微液滴;(c) 乙醇载液将 TA 改性液态金属渗入 LIG 多孔骨架;(d) 传统 LED-导热垫-散热器分层结构;(e) 双面预制 LIG-LM 复合层的一体化散热结构;(f) 热源、散热器表面负载液态金属填充 LIG 的微观结构;(g) 对合加压后液滴融合形成贯通金属导热网络的结构与等效热阻模型。
分析与讨论
1. 激光参数优化:扩散键合的 LIG-基板界面
研究团队通过直接激光热解聚酰亚胺(PI)前驱体,在 CuNi30、Al、Si 等多种基板上原位生长 LIG 网络。激光扫描间隔是影响形貌的关键:
过小(33.3 μm):相邻激光轨迹过度重叠,导致表层纳米纤维热降解和部分烧蚀,形成较短的纤维和暴露的大孔。
过大(200.0 μm):PI 碳化不完全,离散的 LIG 轨迹之间留下未热解的 PI。
最佳(83.3 μm):既能保证 PI 完全转化为连续的 LIG 膜,又能保留高长径比的纠缠纳米纤维结构。
更重要的是,激光产生的高温促进了碳元素向基板晶格内的局域扩散,形成了微米级的成分渐变过渡区(而非单纯的机械接触)。TOF-SIMS 深度剖析和 100 次剥离实验证实,这种扩散键合界面极其牢固,从根本上降低了声子反射,实现了超低界面热阻。
图2. (a) 不同激光扫描间隔下的 LIG 表面形貌;(b) 激光功率与扫描速度对 LIG-基板界面垂直电阻的影响;(c) 扫描间隔对 LIG 纤维体积分数和表面粗糙度的影响。
2. 单分散 LM 微滴的可控合成与浸润
镓铟共晶合金(EGaIn)表面张力极高(~400-500 mN/m),直接填充微米级孔隙在物理上不可行。受自然界儿茶酚粘附启发,团队利用单宁酸(TA)在冰水冷却条件下超声破碎 LM,制备了稳定的 TA 功能化 LM 微滴分散液。
研究发现,TA 浓度为 20 mg/mL 时,可获得平均粒径仅 0.7 μm 且分布最窄的单分散微滴。这些微滴在乙醇载体带动下,完美浸润 LIG 的多孔骨架。
图3. 通过 TOF-SIMS 和剥离实验验证 LIG-金属界面的扩散键合机制。
图4. (a) TA 功能化 LM 墨水的制备示意图;(b) 不同 TA 浓度下 LM 微滴的 SEM 图像;(c) LM 微滴尺寸分布统计。
3. 压力诱导渗透与双重导热通道
当两块浸润了 LM 微滴的 LIG 基板在低压(~12 kPa)下贴合时:TA 稳定的氧化壳破裂,LM 微滴聚结成连续的金属网络,贯穿整个 LIG 骨架。微观表征显示,LM 不仅填满了 LIG 的孔隙,还在 LIG 与基板界面处形成了良好的扩散结合。
机理分析表明,该体系存在两种互补的导热机制:
界面类型
导热机制
作用
LIG-金属界面
成分梯度过渡充当声子阻抗匹配层
减少声子散射
LIG-LM 界面
压力激活后,界面转变为电子主导的热输运
极大提升传热效率
图5. X 射线 CT 重建图像显示 TA 稳定的 LM 液滴分散液流入 LIG 支架的分层孔隙;压缩后形成相互贯通的 LIG-LM 网络。
图6. EDX 面扫和线扫分析揭示了 LIG 支架内 LM 的完全渗透,以及 LIG-Ni 界面处 2-3 μm 的碳扩散深度,证实了混合化学梯度界面的形成。
4. 性能表征与应用演示
量化热阻:通过瞬态平面热源法(TPS)解耦测量,该 LIG-LM 复合材料的总热阻仅为 7.38 ± 0.57 mm2·K/W,其中单界面接触热阻低至 0.80 ± 0.32 mm2·K/W。这一数值远低于纯 LM 接触(3.68 mm2·K/W)和商用高端导热垫(5.43 mm2·K/W)。
图7. (a) 热阻测试原理示意图;(b) 红外热成像对比(LIG-LM 表现出最高的温度响应);(c) 总热阻对比;(d) 接触热阻(TCR)对比。
LED 冷却测试:优化的长纳米纤维结构(LIG-B)因提供了更大的 LM 渗透空间,表现优于短纤维结构(LIG-A)。在 74 W 大功率 LED 实测中,稳态温度远低于市售相变垫、导热膏。
极端环境可靠性:
热冲击:在 ~50°C 至 ~250°C 的剧烈温变下循环 2000 次,性能无明显衰减。
有限元模拟:与传统纯 LM 界面相比,LIG-LM 界面将热致位移抑制了 43%(从 6.9 μm 降至 3.9 μm)。这得益于 LIG 刚性骨架的机械互锁效应,有效限制了 LM 的热膨胀,防止了脱湿和空洞形成。
重复装配:在模拟 CPU 散热器拆装的测试中,经历 100 次组装/拆卸循环后,CPU 温度变化极小(仅 ~0.5°C),远优于商用导热硅脂。
图8. (a) LED 冷却测试平台;(b) 74 W 功率下运行 120 s 的表面温度红外图;(c) 不同功率下的稳态温度对比;(d) 62 W 功率下的瞬态升温曲线。
图9. (a) 热冲击测试原理;(b) 2000 次热循环的温度曲线;(c) FEA 模拟显示 LIG-LM 结构显著抑制了界面位移;(d-f) CPU 实测平台及 100 次拆装后的温度稳定性数据。
结论
该研究成功开发了一种基于分级激光诱导石墨烯-液态金属(LIG-LM)复合材料的基板集成式热界面材料。通过将 TIM 从"外部贴装"转变为"内部集成",彻底消除了传统离散层固有的接触热阻瓶颈。
这项工作不仅在科学上阐明了扩散键合界面和压力激活渗透网络的协同导热机制,在工程上也展示了优异的散热性能和抗极端工况能力。该策略工艺简单、可激光规模化生产,适用于多种基板,为下一代高功率计算、通信及电力电子器件的热管理提供了极具前景的技术路径。
文章信息
英文标题:A hierarchical laser-induced graphene-liquid metal composite thermal interface material: Interfacial diffusion and bulk percolation for ultralow thermal resistance
期刊:Carbon, Volume 259, 2026, 121874
DOI:10.1016/j.carbon.2026.121874
信息来源:热管理材料前沿
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