郑州轻工业大学《MSSP》：3D层状N掺杂石墨烯/MXene异质结构，用于柔性锌离子超级电容器

成果简介

柔性锌离子超级电容器凭借其高安全性、环境友好与可弯折特性，在可穿戴电子供能领域展现出巨大应用潜力。然而，现有柔性储能器件仍受限于能量密度偏低、循环寿命有限，以及碳基正极材料与常规电解液体系带来的安全隐患。因此，开发兼具高能量密度、长循环寿命与优异机械柔性的柔性锌离子储能器件具有重要意义。基于此，本文，郑州轻工业大学Zijiong Li、Bin Li团队在《Materials Science in Semiconductor Processing》期刊发表名为"Flexible zinc-ion supercapacitor with 3D layered N-graphene/MXene heterostructure for wearable long-duration electronics"的论文，研究提出了一种以 MXene 纳米片与氮掺杂石墨烯（N-RGO/MXene）构筑异质结构的策略。该柔性锌离子非对称超级电容器（FZASC）以 Zn(CF3SO3)2/PVA 为凝胶电解质进行组装。

此外，MXene/N-RGO 异质结构复合材料形成三维（3D）导电网络，显著促进了 Zn2? 的快速沉积与输运；RGO 中的氮掺杂引入丰富缺陷位点和杂化轨道，进一步增强了材料导电性与对 Zn2? 的亲和性。经系统测试，该准固态 FZASC 在 0.2 A g?1 下展现出 133.53 F g?1 的最高比电容，平均能量密度达 36.35 Wh kg?1、功率密度达 140 W kg?1。同时，器件在 6 A g?1 下循环 10000 圈后容量保持率仍达 84.67%，库仑效率接近 100%，并在不同弯曲角度与弯曲次数下表现出优异的机械柔性，使其适用于可穿戴长时供能场景。本研究提出了一种 MXene 与氮掺杂石墨烯异质结构协同构筑策略，该策略通过 3D 导电网络与缺陷工程显著增强了锌离子器件的储荷与循环性能，并为新一代柔性、安全、长寿命准固态储能器件提供了设计指导。

图文导读

Fig. 1. (a) Schematic of the quasi-solid-state FZSC synthesis process. (b) SEM image of Ti3C2Tx MXene. (c) SEM image of N-RGO. (d,e) SEM image of MXene/N-RGO. (f,g) TEM image of MXene/N-RGO.

Fig. 2. Characterization results of MXene, N-RGO, and MXene/N-RGO composite: (a-b) XRD and Raman spectra of electrode materials; (c) XPS spectrum of MXene/N-RGO; (d-g) High-resolution XPS spectrum of C 1s, N 1s, O 1s and Ti 2p.

Fig. 3. Electrochemical performances of composites with different MXene loadings (MN-5, MN-10, and MN-15): (a-c) CV curves at various scan rates (2, 5, 10, and 20?mV?s?1) for MN-5, MN-10, and MN-15, respectively; (d-f) GCD profiles at different current densities (0.2, 0.5, 1, 2, 5, and 10?A?g?1, respectively; (g) Specific capacitance vs current density plots of different samples; (h) Galvanostatic charge–discharge (GCD) voltage–time curves of MN-5, MN-10, and MN-15 electrodes for supercapacitors at a current density of 0.2?A?g?1; (i) Capacity retention and coulombic efficiency of the MN-10 composite over 10000 cycles.

Fig. 4. Device configuration and electrochemical kinetics of the flexible MXene/N-RGO supercapacitor: (a) Schematic illustration of the assembled flexible supercapacitor; (b) Nyquist plots of MN-5, MN-10, and MN-15 electrodes; (c) Ragone plot and comparison with previously reported supercapacitors; (d) b-value analysis based on the relationship between peak current and scan rate; (e) Capacitive contribution determined by Dunn's method at 20?mV?s?1.

Fig. 5. (a) Electrochemical curves of the device under various bending states; (b) Capacity retention of the flexible supercapacitor under different bending angles; (c) Electrochemical performances of devices in series connections, respectively; (d) Demonstration of the device powering light-emitting diodes; (e) Digital photograph demonstrating two flexible MXene/N-RGO supercapacitors connected in series to power a commercial electronic watch.

小结

总而言之，本文开发了一种基于Ti3C2Tx MXene/N-RGO异质结构复合电极的柔性全固态锌离子超级电容器（FZASC）。经超声混合的MXene和N-RGO形成了层状三维导电网络，其中最佳的N-RGO含量有效防止了MXene的重新堆叠，并提供了丰富的Zn2+沉积位点。此外，MXene与N-RGO之间的强界面电子耦合可促进高效的电荷转移。Zn(CF?SO?)?/PVA水凝胶电解质展现出12.6 mS cm?1的高离子电导率和优异的机械柔韧性，可作为柔性超级电容的有效介质。电化学测试表明，优化后的 MXene/N-RGO 质量比为 90:10 时，在 0.2?A?g?1 电流密度下可实现133.53?F?g?1 的最高比电容，平均能量密度为 36. 35?Wh kg?1，同时具备优异的长期循环稳定性（10000次循环后容量保留率为84.67%）和弯曲性能（在135°下经历2000次弯曲循环后仍保持85%的容量）。这些结果表明，MXene/N-RGO异质结构是用于可穿戴长时电子设备中下一代高性能柔性锌离子超级电容器的极具前景的电极材料。

文献：

https://doi.org/10.1016/j.mssp.2026.111042

信息来源：材料分析与应用1

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