【摘要】

菱方堆叠多层石墨烯（RMG）具备电场可调的自旋、谷序、超导与拓扑物态，是探索强关联电子物理的理想低维平台。然而，天然石墨中菱方堆叠相属于亚稳态，占比仅 10%–15%，且机械剥离获得的晶畴尺寸极少超过 100–200 μm2，加之后续范德华组装时极易弛豫退化为伯纳尔（Bernal）堆叠，严重限制了器件制备良率与大面积集成应用。

2026年10月14日，加州大学圣芭芭拉分校Andrea F. Young等人提出了一种“低温冷冲击剥离”（Cryogenic Shock Exfoliation）方法。该方法利用聚合物胶带、石墨与硅衬底在液氮骤冷过程中的热膨胀失配诱发巨大剪切应力，使剥离薄片中的菱方相占比显著跃升至约 32%，并稳定制备出单晶畴面积超过 1,000 μm2 的大尺寸 RMG 薄片。结合抑制堆叠弛豫的悬空微腔低压范德华转移技术，成功实现了高达约 90% 的器件制造良率，并研制出有效面积突破 1,300 μm2 的介观尺度器件。扫描微波阻抗显微镜（sMIM）与扫描纳米 SQUID 磁力计成像证实器件在 10 × 10 μm2 全区域内呈现均一的自旋磁化，横向磁聚焦（TMF）测得低温下无序平均自由程超过 200 μm。此外，在强电子-电子流体动力学区域，作者观察到了随通道尺寸驱动的泊肃叶流到多孔介质流的流体转变。该研究打破了亚稳态二维强关联材料的规模化制备限制，为在介观微纳电子器件中实用化构建强关联量子态铺平了道路。

【正文内容】

图1 | 菱方堆叠多层石墨烯的低温冷冲击剥离机制与大面积晶畴表征。a. 低温冷冲击剥离全流程示意图（覆盖加压贴附、110 ℃ 加热、浸没液氮骤冷及脱附剥离）。b, c. 典型 14 层石墨烯薄片在可见光 (b) 与近红外 (c) 波段下的光学显微镜照片。d–f. 图 c 中红框标定微区的扫描微波阻抗显微镜（sMIM）实测成像图。g. 传统剥离法与冷冲击剥离法制备薄片的总面积与非伯纳尔堆叠占比分布对比。h. 连续单一堆叠取向的非伯纳尔单晶畴面积统计直方图分布。
图1中，常规剥离中菱方相面积稀小，且受限于自由能劣势易于相变。作者利用石墨薄片与聚合物胶带在 110 ℃ 骤降至液氮温度时产生的巨大热收缩差诱发面内剪切应力（Fig. 1a），红外反射显微与 sMIM 成像清晰显现出高达数百至上千平方微米的均匀明亮菱方区域（Fig. 1b–f）。统计对比证实，冷冲击剥离将平均薄片面积提升至 3,100 μm2，菱方堆叠相占比由常规方法的 12% 激增至 32%（Fig. 1g）。单畴统计中更是涌现出大量面积大于 1,500 μm2 的连续超大菱方单晶畴，彻底消除了传统剥离尺寸极少超过 200 μm2 的限制（Fig. 1h）。
图2 | 大面积器件空间均匀性评估与纳米 SQUID 局域自旋磁力学成像。a. 13 层双栅菱方石墨烯器件的 AFM 形貌图像（插图为光学照片）。b. 穿透场电容 C_p 随载流子浓度 n_e 与位移电场 D 的全局相图演化。c. 利用扫描针尖 nanoSQUID 磁力学成像测得的 10 × 10 μm2 器件实空间面外自旋磁化强度 M 分布图。
图2中，结合悬空聚碳酸酯薄膜微腔的低压范德华转移技术，制备了面积达 740 μm2 的 13 层双栅介观 RMG 芯片（Fig. 2a）。全域宏观穿透场电容相图呈现出极其纯净的自旋与谷对称破缺序图谱，未出现多相共存诱发的杂峰，印证了层间堆叠序在全电极区域的高度一致性（Fig. 2b）。超灵敏针尖 nanoSQUID 实空间局部磁学探测显示，在自旋极化半金属态下，整个 10 × 10 μm2 沟道展现出高度均一的面外饱和磁化强度，除少数纳米级碳氢残留点外全域无磁畴壁断裂（Fig. 2c），直接验证了介观尺度下亚稳态电子平带与关联磁序的完美空间延展性。
图3 | 弹道输运与横向磁聚焦（TMF）诱导的超高迁移率及无序自由程解析。a. 零位移电场下 13 层 RMG 的单粒子能带结构计算（插图展示费米面）。b. 弹道输运模型在共振磁场 B = 135 mT 下计算的电流密度流线图。c. n_e = 1013 cm?2 浓度下，器件四周边缘四种不同触点配置测得的横向磁聚焦电压曲线。d–h. TMF 聚焦共振峰在 2.0 K 至 300 K 升温过程中的幅度与谱形衰变演变。i. 从聚焦峰面积提取的无序散射平均自由程 l_mfp 随温度的演变规律。j. 峰高/面积比（V_peak/A_peak）随温度变化曲线与单参数热致展宽有效质量拟合。
图3中，高载流子浓度下仅单一轻质量能带导电（Fig. 3a），横向磁聚焦测试中器件四边均观测到了高达 6 阶清晰的弹道反射跳跃峰（Fig. 3b,c），表明边界发生高度镜面反射且弹性散射被极度抑制。随温度由 2 K 升至 300 K（Fig. 3d–h），通过严格分离热展宽与本征动量散射积分，测得在低于 30 K 时弹性平均自由程 l_mfp 超过 200 μm，即便外推至 300 K 室温仍保持约 2 μm（Fig. 3i），比肩最顶尖的单/双层石墨烯水准。基于峰值比率拟合得到载流子有效质量为 0.075 ± 0.005 m_e，与紧束缚理论计算高度契合（Fig. 3j）。
图4 | RMG 平带中的弹道、扩散与尺寸驱动电子流体力学流动行为。a, c, e. 利用 nanoSQUID 毕奥-萨伐尔磁场成像实测的弹道相 (a)、电中性区扩散相 (c) 及高电场单表面平带流体相 (e) 的微观电流密度分布图。b, d, f. 分别对应弹道极限、扩散极限与电子流体力学极限的量子动力学理论模拟结果。g, j. 0.5 μm 狭窄通道 (g) 与 10 × 10 μm2 宽方块器件 (j) 中方块电阻随温度的变化响应。h, k. 窄通道内中心凸起的泊肃叶流电流分布 (h) 与宽方块中远离边界的多孔介质流分布模型 (k)。i, l. 窄通道与宽方块器件在阻值随古尔济长度 l_G 演变上的理论对照。
图4中，nanoSQUID 电流成像直接辨识了三种相异的电流输运机制：弹道态下电流沿注入触点呈清晰射流射出（Fig. 4a,b）；中性点处电荷弛豫增强，转入近扩散传输（Fig. 4c,d）；而在高位移场单表面强关联平带区，电流聚集于无边界束缚的块体中心，展现出典型电子流体力学（Fig. 4e,f）。变温输运进一步揭示了尺寸驱动效应：在 0.5 μm 窄带中，随降温黏性边界层变薄，呈现古尔济效应诱导的非单调电阻极小点（对应抛物线形泊肃叶流）（Fig. 4g–i）；但在 10 μm 宽器件中边界阻碍弱化，动量主要在体相内耗散，转变为电阻单调变化的“多孔介质流”（Porous flow）（Fig. 4j–l）。该流态跨越直观佐证了材料兼具极低外在无序和介观尺度无损均匀性。

【总结与展望】

该研究提出了一种通用的“低温冷冲击剥离”物理策略，配合自研的微腔低压范德华堆叠技术，成功突破了菱方堆叠多层石墨烯（RMG）畴区小、良率极低且易弛豫相变的技术瓶颈。该工艺使得剥离薄片中亚稳态菱方相占比成倍提升至 32%，单畴面积稳定超越 1,000 μm2，并将介观器件构建良率推高至约 90%，实现了面积超 1,300 μm2 的大尺寸功能器件加工。高精度的微观磁力学与微波阻抗表征证实了晶圆级介观尺度下本征自旋磁序的均匀分布，磁聚焦测试显示其低温弹性散射自由程达到 200 μm 以上，并在平带电子体系中首次实现了尺寸依赖的电子流体动力学输运模式调控。这套技术将以往仅被视作“材料学偶然巧合”的菱方石墨烯转变为高可重复性、大面积均一的实验物理载体，为后续开展高光谱分辨角分辨光电子能谱（ARPES）测定、单片超导谐振器集成以及平面约瑟夫森结阵列研发提供了充足的空间与质量保障，极大地推动了非摩尔范德华多层强关联电子态在下一代固态量子芯片中的实用化进程。
文章信息：Holleis, L., Choi, Y., Zhang, C. et al. Cryogenic shock exfoliation for ultrahigh mobility rhombohedral graphite nanoelectronics. Nat. Nanotechnol. (2026).
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41565-026-02283-1

信息来源：半导体日记

2026中国国际石墨烯创新大会

11月13-15日中国·温州

“2026年中国国际石墨烯创新大会”将由石墨烯产业技术创新战略联盟（CGIA）和正泰集团联合主办，将于2026年11月13-15日在温州市（乐清）举办。大会聚焦石墨烯应用市场，着力促进石墨烯创新成果与产业端的深度对接合作，推动石墨烯产业迈向高质量发展新阶段。2026中国国际石墨烯材料应用博览会将同期举办。

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